5486字开题报告范文:纳米受限两亲分子溶液的分子动力学模拟

纳米受限两亲分子溶液的分子动力学模拟

开幕报告

内容

一、选题背景

二.研究的目的和意义

第三，本研究涉及的主要理论

第四，本文的主要内容和研究框架

(一)本研究的主要内容

(2)本文的研究框架

五、写作大纲

六、本文的研究进展

七、读过的文学作品

一、选题背景

在宏观水溶液中，溶质通常分散、聚集或过饱和在水中。分散状态通常意味着溶质在溶液中均匀分布，即溶质之间的相关性很小；如果研究溶质的局部浓度或局部密度分布，容器边界附近的分子将被吸附到容器壁上，即其它部分的局部浓度或局部密度不会因研究位置的变化而不同。典型的例子是溶解在水中的甲醇、氯化钠盐溶液或其他溶解度较高的物质。聚集态(Aggregation state)通常是指溶质通过一定的相互作用聚集在一起，如氢键、范德瓦尔斯相互作用、库仑静电相互作用或π π相互作用，形成具有一定堆积结构的相对稳定的聚集体。原子之间的相关性很强。一个典型且常见的例子是空气体中的小液滴。在这里，水分子通过氢键相互作用形成相对稳定水分子团簇；一些非极性分子，如氮，通常在水中通过范德华相互作用聚集成各向同性团簇。当溶解在水中的离子达到溶解极限时，离子之间的相关性成为主导因素，它们将依赖强静电相互作用形成有序的堆积结构，并以晶体的形式从溶液中沉淀出来。当结构包含平面苯环结构时，维持生命过程的氨基酸、多肽和蛋白质使π -π堆积成为可能。过饱和是溶质反映的亚稳态临界现象。指溶液中溶质浓度超过温度和压力时，溶质在一定温度和压力下仍未沉淀的现象。过饱和溶液可能存在，因为溶质缺乏在溶液中形成成核中心的条件。为了在均匀分散相中形成具有一定结构的新的团簇相，溶质的运动必须受到限制，这就是消耗熵值的过程。只有这样，才能创建新的接口。由于界面能之间的相互作用和竞争，一个新的相必须穿过自由能垒才能形成。如果能量势垒很高，由于热扰动，系统很难越过能量势垒，并且新相的形成是罕见的事件。因此，通常需要很长时间，否则新阶段不可能自发出现。这种过饱和溶液是亚稳定的，当加入外部干扰如摇动、搅拌、振动或具有相同组成的小片晶体时，亚稳定相将被促进为更稳定的晶相或聚集相。

二.研究的目的和意义

溶质在溶液中的行为一直是研究的热点。溶质的缔合状态:分散状态、聚集状态和过饱和状态。它们关系到我们生活的方方面面，直接关系到生产制造和其他技术领域。特别是两亲分子的聚集行为和形成的各种自组装结构，从纳米颗粒和胶束到磷脂细胞膜双层结构，再到肉眼可见的功能材料，都发挥着重要作用。受限空广泛存在于自然界、细胞中的蛋白质大分子、矿物、土壤间隙、人工纳米仪器的孔洞等。由于存在限制空，原子可以自由移动的区域受到限制，因此会出现许多新现象。例如甲醇和水的不完全溶解、碳纳米管中的超快水流、碳纳米管的开关效应以及界面的异常润湿行为。因此，我们提出的问题是:在受限空中，溶质关联会受到影响吗？与宏观情况相比，有限空解决方案会有什么不同吗？溶质的相关状态与许多因素有关，如物质本身的性质、界面的性质等。在目前的研究中，我不打算逐一澄清。我们旨在通过对两亲分子的研究，从物理层面揭示受限空因子是如何影响溶质相关态的。

第三，本研究涉及的主要理论

分子动力学方法(molecular dynamics method)是在知道粒子间相互作用势能的形式、每个粒子的初始坐标和速度的前提下，根据牛顿定律求解方程，得到每个粒子在此后每一刻的坐标和速度。当系统达到平衡时，如果不同时间的数据被视为许多样本，则在对样本求平均后，可以获得系统的统计描述。这种方法取决于计算机的计算能力、硬盘和内存容量。与实验相比，该方法成本低，可以在短时间内获得大量样本。原子的定量描述可以在几纳米的尺度上获得。对所研究的系统没有太多限制。它可以是几个粒子系统，也可以是具有大量粒子的多体系统。与蒙特卡罗方法相比，它占用了大量的计算和存储空间。分子动力学基于牛顿力学，这对于大多数量子效应不明显的系统是可行的。然而，由于氢原子的质量很小，质子的运动通常是非局域化的。例如，在氢键中，质子可以穿透能量屏障进行质子转移。低温氦原子也有高频振动的量子效应。对于这些情况，分子动力学不能给出很好的描述。电子处于基态。基于波恩-奥本海默近似，分子动力学中的势能仅取决于原子核的坐标。换句话说，当原子核的坐标发生变化时，电子可以迅速调整它们的分布，以使系统能量最小化。相互作用的形式成对叠加。非键相互作用可以成对叠加。这一要求忽略了多体相互作用。例如电子极化。这里只能考虑平均效应。边界条件可能会引入非物理内容。周期性边界条件保证了粒子数的守恒，但这并不意味着模拟是一个无限系统，它人为地增加了粒子之间的相关性。

自组装(self assembly)是指在没有外场的条件下，依靠物质之间的相互作用，自发形成特定结构的过程。这个过程具有以下特征:所涉及的物质可以是原子、分子、离子或粒子；物质之间的相互作用可以是范德华力或氢键。最终结构与初始结构相比具有一定的有序性和较低的自由能。自组装结构广泛存在于自然界和生产过程中。在材料领域，一些典型的自组装例子包括分子晶体、胶体粒子和自组装单层。生物学方面，如功能多肽、磷脂双层等。两亲分子结构含有亲水基团和烷烃链，因此以其“亲水”和“亲油”特性命名。它在文献中常被称为“亲水头”和“疏水尾”。表面活性剂作为一种常见的两亲性分子，常用于污垢清洗、功能材料制备和石油开采。在水中，两亲分子可以自组装成特殊的结构，如胶束、脂质体和双层。这些结构有一个共同的特征:亲水基团暴露在结构表面，而疏水基团隐藏在结构内部。先前的研究致力于表征这些自组装结构并解释这些结构的原因。在本章中，我们将首先回顾无限制空中球形自组装结构的理论。这是宏观条件下的常见情况。因此，只需要考虑团簇的吉布斯自由能。然而，在有限的空范围内，溶质的数量是有限的，进入或离开团簇的分子将对团簇外的分子浓度产生显著影响，这反过来将影响聚集过程。因此，我们需要发展一种新的理论来描述受限空中簇的自组装。在这个新理论中，不仅要计算团簇的吉布斯自由能，还要考虑团簇外分子对系统自由能的贡献。

第四，本文的主要内容和研究框架

(一)本研究的主要内容

本文主要研究纳米约束空对水溶液中溶质相关行为的影响。以典型的两亲性分子戊醇和己醇为主要研究对象，通过分子动力学模拟观察和分析了它们在纳米受限空水溶液中的相关行为。然后我们建立并展示物理模型来解释戊醇分子的各种相关状态。此外，根据观察到的戊醇分子的动态关联状态和演化过程，比较了文献中广泛使用的四种两亲性分子聚类规则，并对选择聚类标准表征聚类结构及其动态行为提出了一些建议。本文的工作可分为七章:第一章介绍了宏观溶液中传统的溶质相关态，即分散态、聚集态和过饱和态，以及它们在物理、化学和生物学领域的重要性。由于限制空在自然界和技术生产中的广泛存在，我们进一步导致对限制空内容的讨论，并最终导致我们想要研究的问题。第二章介绍了分子动力学模拟的理论框架和基本原理。第三章首先介绍了现有的解释两亲性分子在水溶液中聚集和自组装的理论。然后，我们重点研究受限空水溶液中两亲分子缔合行为的理论。我们已经详细给出了每种理论的理论假设基础，从中我们可以清楚地看到我们的理论和现有理论之间的区别。特别是，我们详细列出了理论推导过程。在第四章中，利用分子动力学模拟方法，我们分别选择典型的两亲分子戊醇和己醇作为溶质，由于限制空的存在，溶质在水溶液中呈现出一种新的相关行为——“自发可逆转变”。然后探讨这种转变与约束大小空之间的关系。最后，根据我们发展的理论，给出了“自发双向可逆转变”这一新现象出现的原因。在第五章中，我们将已发展的理论扩展到宏观情况，并以醇分子为例研究了不同链长醇分子的临界成核数和核势垒。第六章比较和评价了文献中常用的四种亲本分子聚类规则的适用性。以第四章发现的戊醇分子的动力学相关态，特别是“自发双向可逆转变”为参考体系，对两亲分子团簇的选择标准提出了一些建议。第七章对本文的研究内容进行了简要总结，并对后续工作进行了展望。

(2)本文的研究框架

本文的研究框架可以简单表达如下:

五、写作大纲

概要7-9

摘要9-11

第一章导言16-27

1.1研究背景和意义16-23

1.1.1溶质相关状态和分类16-17

1.1.2溶质相关状态的重要性17-21

1.1.3纳米尺度限制引起的新现象空 21-23

1.2研究目的23-24

1.3研究方法24-26

1.4研究内容概述26-27

第二章分子动力学方法简介27-43

2.1导言27-28

2.2分子动力学方法介绍28-41

2.2.1什么是分子动力学方法28

2.2.2分子动力学方法的优缺点28-29

2.2.3分子动力学过程29

2.2.4力场描述29-34

2.2.4.1键相互作用29-31

2.2.4.2非键相互作用31-34

2.2.5蛙跳算法34

2.2.6温度控制算法34-37

2.2.6.1贝伦森温度控制方法34-36

2.2.6.2速度-重新标度温度控制方法36

2.2.6.3鼻胡佛温度控制方法36-37

2.2.7压力控制方法37-38

2.2.7.1·贝伦森压力控制方法37-38

2.2.7.2帕里诺-拉赫曼电压控制方法38

2.2.8色散校正38-41

2.2.8.1能量项的修正39-40

2.2.8.2势力和压力修正40-41

2.3水模型41-43

第三章两亲分子在受限空 43-53中的自组装理论

3.1导言43

3.2自由[/k0/] 43-49之间团簇的吉布斯自由能

3.2.1经典成核理论43-44

3.2.2钱德勒的自组装聚类理论44-46

3.2.3我们给出的原子团的吉布斯自由能是46-49

3.3两亲分子在受限空范围内的吉布斯自由能49-51

3.4重新讨论限制性空效应51-53

第四章纳米受限空中两亲分子溶液的相变53-78

4.1导言53

4.2受限空间戊醇和己醇溶液的分子动力学模拟53-65

4.2.1戊醇分子在受限空 53-62中的动力学过程

4.2.1.1系统简介53-54

4.2.1.2模拟参数设置54-55

4.2.1.3聚类识别方法简介55

4.2.1.4 55-58不同溶质数下的溶质相关现象

4.2.1.5聚集态58-60团簇的结构描述

4.2.1.6色散60-62的性质

4.2.1.6.1溶质60-61的局部浓度分布

4.2.1.6.2溶质61-62周围水分子的密度分布

4.2.2己醇分子在受限空 62中的动力学过程

4.2.3受限空 62-65之间的比例效应

4.3受限空间戊醇和己醇溶液相变的理论解释65-78

4.3.1理论与仿真对接方法介绍65-67

4.3.2戊醇分子理论与模拟对接67-75

4.3.2.1戊醇相关分子参数的测定67-68

4.3.2.2戊醇分子理论拟合曲线68-69

4.3.2.3不同关联态自由能图69-71

4.3.2.4理论曲线对参数71-72的敏感性

4.3.2.5理论模型在其他卷72-75中的预测

4.3.3己醇分子理论与模拟75-78的对接

4.3.3.1己醇75-76分子相关参数的测定

4.3.3.2己醇分子理论拟合曲线76-78

第五章纳米受限两亲分子自组装理论对宏观形势的促进和验证78-85

5.1导言78

5.2临界成核数和核势垒78-79

5.3将我国父母分离自组装理论推广到宏观形势79-85

5.3.1醇分子临界成核数和核势垒的预测79-85

5.3.1.1 79-83酒精分子相关参数的求解

5.3.1.2醇分子临界成核数的核屏障83-85

第六章两亲性分子团簇识别方法的比较85-93

6.1导言85-86

6.2亲本分子簇的四个标准的比较86-91

6.2.1模拟方法介绍86

6.2.2结果和讨论86-91

6.3四个聚类规则的总结和评估91-93

第七章总结与展望93-97

7.1执行摘要93-94

7.2结论94-96

7.3工作展望96-97

参考文献97-107

六、本文的研究进展(略)

七、读过的主要文献

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