论文范文固体阴极射线发光的表征

论文类型：论文范文

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论点：发光,阴极射线,电子

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物理学论文：固态阴极射线发光的表征 由硕士毕业论文中心，硕士论文组整理提供，本文阐述了固态阴极射线发光

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物理论文:固态阴极射线发光的表征由硕士论文中心和硕士论文组提供。本文描述了固态阴极射线发光

现代信息社会把显示技术带入了一个全新的环境。平板显示器是先进显示技术的发展趋势。平板显示设备有很多种，如液晶显示器(液晶显示器)、等离子体显示面板(等离子体显示面板)、电致发光显示设备(场致发光显示器)和发光二极管(发光二极管)等。这些显示设备或者已经占据了很大的市场份额，或者将大量投入生产，但是到目前为止，它们的显示质量无法与传统的阴极射线管显示器相比。电致发光显示器被认为是下一代理想的平板显示技术之一，尤其是有机电致发光显示器。然而，有机器件的寿命和效率一直是困扰其应用的棘手问题，因此不能大规模生产。在有机电致发光过程中，在电子和空空穴结合之后，单线态和三线态同时产生。根据自旋统计原理，发光分子的单重态和三重态激子数之比为1:3，因此单重态发光仅占所有受激分子的1/4。一般来说，单线态辐射跃迁是允许的，而三线态辐射跃迁是禁止的。因此，只有1/4受激分子能发光。因此，一般认为有机电致发光的最大效率不能超过光致发光效率的25%。有机电致发光器件的蓝色发光已经不能满足实际要求，限制了其在彩色显示中的应用。可以说，蓝色发光是目前无机器件的瓶颈。如果这个瓶颈不能突破，无机薄膜电致发光器件在显示领域的应用将受到极大的限制。·
在研究有机电致发光显示技术时，我们提出了固态阴极射线发光[1，2]，并证明了碰撞电离和注入复合可以共存。其发光原理类似于真空阴极射线发光。只有来自阴极的电子在无机电子传输材料中被加速，而不是在真空中，因此电子在加速后可以直接与有机发光层碰撞产生发光，并且电子的数量不变。在混合激发中，被激发的电子与倍增的电子、传导电子和注入的空空穴结合，其发光亮度高于简单传导电子结合的发光亮度。理论上，其效率高于有机电致发光。与真空阴极射线(如场发射)相比，其激发电压也大大降低。·[/BR/]在固态阴极射线发射器件中，我们分别从有机聚合物、小分子有机发光材料、有机磷发光材料和稀土配合物中发现了它们的固态阴极射线发射，证明了固态阴极射线发射的普遍性。同时，当不同的材料用作电子加速层时，对于相同的发光材料获得相同的结果。本文着重分析了固态阴极射线发光的光谱特征、物理现象、波形特征以及两个发光峰之间的衰减差异。[·

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/br/]1.1有机小分子固态阴极射线发光光谱/br/]我们首次在氧化铟锡/二氧化硅/铝/铝器件中发现类似[3，4]的阴极射线发光。如图1所示，在具有作为发光层的小分子材料al _ q _ 3和作为电子加速层的SiO _ 2层的夹层结构中，在交流电的驱动下，当驱动电压相对较低时，获得517nm的Alq3 _ 3激子发光。然而，当驱动电压相对较高时，除了激子发光之外，还获得蓝色(457nm)发光，这对应于Alq3从LUMO能级到HOMO能级的直接辐射跃迁。在夹层结构中，二氧化硅是难以传输空腔的N型半导体，器件中没有电极注入空腔，有机层Alq3内Alq3的迁移率不高。不会积累通过碰撞导致发光的电子能量，因此蓝色发光不是电致发光，其发光源不同于传统有机器件的注入发光，而是阴极射线状发光。此时，电极注入的电子、电极/二氧化硅界面结合的电子和缺陷上的电子在电场的作用下被释放和加速，成为过热的电子，然后直接与Alq3分子碰撞。实现发光。当二氧化硅中电子的加速使电子能量足够高时，Alq3可以被激发，HOMO中的电子可以直接被激发到导带中。然而，由于电子和声子之间的强相互作用以及电子的能量消耗，电子通常在Alq3中与空空穴形成激子。在相对高的电场下，激子可能解离，Alq3发生带间复合。即HOMO上的空空穴和LUMO上的电子之间的复合发光，该能量与457纳米处的发光峰一致。随着器件驱动电压的增加，发光峰值从517纳米逐渐移动到457纳米(图1)，这表明随着电压的增加，电子可以在二氧化硅层中获得更高的能量，激发增强。随着电场的增加，Alq3层中的激子离解变得更强。进入LUMO的电子数量增加，使得蓝光逐渐增强。·
1.2固态阴极射线发射光谱·
在具有相同结构的器件中，当发光材料是有机聚合物MEH-PPV和C9-PPV时，我们还检测到固态阴极射线发光。图2显示了固态阴极发光，其中二氧化硅作为电子加速层，甲基汞-聚苯乙烯作为发光层，[5]。580纳米的长波长发光对应于甲基汞-聚苯乙烯的激子复合发光，而405纳米的短波长发光对应于甲基汞-聚苯乙烯的能带复合。此外，还出现了新的排放。它的波长是500纳米。当电子加速层是Si3N4时，我们也得到相同的结果。·
在该器件中，在相同频率和不同电压的交流激励下，甲基汞-聚苯乙烯的发光随着驱动电压而变化，如图3 [2，5所示。当驱动电压较低时，仅在580纳米处发生甲基汞-聚苯硫醚的激子发射。并且其发光强度随着驱动电压的增加而增加。当驱动电压超过某个值时，580纳米的强度降低，直到完全消失。同时，出现了405纳米的短波长发射。随着驱动电压的增加，其发光强度先增大后减小，然后继续增大。同时，在500纳米处也出现另一个峰值的发射。并且其发光强度随着驱动电压的增加而增加。·
在以二氧化硅为加速层的装置中，过热电子的能量可达10-10—100电子伏·[6]。这些高能过热电子碰撞并激发有机发光层，导致有机发光材料发光，这不同于传统有机材料的注入发光。当驱动电压较低时，在较低电场的作用下，碰撞激发的电子和空空穴通过库仑相互作用形成弗伦克尔激子发光，类似于有机材料的光致发光。在一定的电压范围内，随着驱动电压的增加，过热电子的能量和数量增加，使得有机材料碰撞激发后形成激子的速率和数量增加，从而激子的发光增加。但是随着驱动电压的不断增加，导致有机材料上场强的增强，导致碰撞激发后形成的激子发生电离。此时，激子的复合率小于激子的电离率，因此长波发光减弱。电子被电离到LUMO能级。由于聚合物材料中电子的相对小的迁移率，电子在电场的作用下缓慢地向电极方向迁移。此外，二氧化硅的导带和甲基汞-聚苯硫醚的发光二极管之间的势垒相对较大。电子很难从电极中泄漏出来，因此离子化的电子被限制在有机层中，并且很容易与HOMO能级的空穴空复合，以实现能带复合并产生具有405纳米短波长的扩展发光。另一方面，随着驱动电压的增加，过热电子的能量也增加，过热电子可以直接冲击和激发有机材料，实现短波长发光。因此，短波长发光强度随着驱动电压的增加而快速增加。然而，随着驱动电压的进一步增加，短波长发光强度反而降低，导致峰值为500纳米的发射。我们认为这是由于电荷转移激子的发光。电荷转移激子也是中性的。移动时，正电荷和负电荷结合在一起，在不同的有机分子上移动。除了运动，电荷转移激子也可以被俘获。大多数电荷转移激子是在电子空空穴复合过程中产生的，500纳米发光是在405纳米发光过程中产生的。405nm只是电子空腔的直接复合发光。因此，随着电荷转移激子的出现，激子电离产生的直接电子空腔的复合减少。随着电压的继续增加，405纳米和500纳米的光发射都增强了，因为激子的电离随着电场的增加而进一步增强，过热电子直接碰撞激发的可能性也增加了。
1.3固态阴极射线发射光谱
有机磷光体磷光材料由于能有效提高发光效率而在有机电致发光领域备受关注。在过去的研究中，我们观察到有机小分子Alq3和有机聚合物PPV、C9-PPV、MEH-PPV等材料的固态阴极发光。当发光材料为有机磷光体Ir(ppy)3时，在交流驱动下，我们也观察到其固态阴极发光。图4(a)显示了由正弦交流电压(500赫兹)驱动的氧化铟锡/二氧化硅/ PVK:铱(聚吡咯)3/二氧化硅/铝器件的电致发光光谱(该文章已提交给《物理杂志》)。[/溴/] (a)氧化铟锡/二氧化硅/聚乙烯吡咯烷酮:红外(聚吡咯)3/二氧化硅/铝；(二)ITO/SiO _ 2/Ir(ppy)3/SiO _ 2/Al[/BR/][/BR/]当电压为110伏时，器件的发射峰分别位于436纳米和506纳米，其中506纳米是Ir(PPY)3的典型三重激子发射。随着驱动电压的增加，发射强度增加，发射峰值不移动。在二氧化硅夹层结构中，电子可以从电极隧穿二氧化硅层并进入有机发光层，而空空穴很难从阳极隧穿二氧化硅层，进入有机层并与注入的电子复合形成激子并发光，因此红外(ppy)3的发射并非来自传统有机电致发光器件的双注入发光。这种发光只能由二氧化硅加速的电子碰撞激发。随着驱动电压的增加，二氧化硅加速的过热电子的能量增加。此外，二氧化硅还具有倍增电子的能力，即过热电子的数量也随着驱动电压的增加而增加，这可以有效激发Ir(ppy)3，从而不断提高器件的发光亮度。为了证明436纳米发光的来源，我们还制备了氧化铟锡/二氧化硅/红外(聚吡咯)3/二氧化硅/铝器件。图4(b)显示了由90V [7]交流电压驱动的该器件的电致发光。发射峰分别位于347纳米、434纳米和505纳米。除347纳米峰外，发射光谱与氧化铟锡/二氧化硅/PVK:红外(聚吡咯)3/二氧化硅/铝器件相同。这表明434纳米和505纳米的发光都来自Ir(ppy)3的发射。Ir(ppy)3在345nm、412nm和460nm有很强的吸收，对应于金属对配体电荷转移态跃迁的吸收。因此，在高能电子的激发下，347纳米和434纳米的发射主要来自金属和配体之间电荷转移态跃迁的发射。

2固态阴极射线发光的瞬态特性

固态阴极射线发光是通过电子加速进入过热电子后有机发光材料碰撞而获得的。从图3可以看出，在固态阴极射线发光中，长波发射，即激子发光，首先发生，而短波发射，即扩展态发光，随后发生。这是高电场下激子电离引起的电子和空空穴的直接复合。为了进一步研究固体阴极射线发光的特性，我们还研究了交流电驱动下激子发光和扩展态发光的亮度波形。图5示出了由500赫兹和30伏交流电驱动的氧化铟锡/二氧化硅/甲基汞/二氧化硅/铝器件的瞬态发光特性。这里，当铝电极连接到负电位时，氧化铟锡电极连接到正电位，反之亦然。从图5可以看出，在正向和反向驱动下，观察到405纳米和580纳米的甲基汞-聚苯乙烯的发射。当驱动电压为30V时，正向和反向驱动下两者的发光强度不同。在正向驱动下，电子可以有效地从阴极注入并在二氧化硅中加速。因此，通过有机发光层的电流很大，形成的激子数量很大，但是落在甲基汞-聚苯乙烯上的电场也很大。在这种情况下，激子的电离概率大于激子的复合概率，因此激子的发光比扩展态的发光弱。在反向偏压下，电子不能从ITO侧有效注入，因此甲基汞-聚苯硫醚上的电压和电场很小，形成的激子不能被有效电离，即电离概率小于激子的复合概率，因此在反向偏压下扩展态的发光比激子的发光弱。[/Br/]在频域中。通常，相位法用于表征不同发光的顺序、速度和寿命。通过比较和测量荧光信号相对于激发信号的相移或调制幅度，可以获得激发状态信息，例如弛豫序列和寿命。相移通常用最大值时的相移角来表示。在固体阴极射线的亮度波形中(如图5所示)，如果相同周期内亮度最大值的相移角被用作发光的相位变化，那么图5(a)和5 (b)的比较显示，405纳米的相位先于580纳米的相位，因此405纳米的光发射直观地先于580纳米的光发射。然而，从图3的分析可以看出，在有机发光材料中，激子首先是在过热电子的冲击激发下形成的，即激子首先发光。随着驱动电压的增加，激子形成概率增加，同时电离概率也增加。激子的电离将电子和空空穴离解成LUMO能级和HOMO能级，它们的直接复合导致发射短波长(405纳米)扩展态。事实上，激子的发射先于扩展态的发射。另一方面，从图3可以看出，激子的发射随驱动电压非线性变化。在激子发射和扩展状态发射共存的区域中，在不同电压的驱动下，激子发光可能比扩展状态的激子发光更强或更弱，也就是说，最大亮度的相位在由不同电压驱动的亮度波形中不是固定的。因此，传统的相位表示方法不能用来表示固态阴极射线发光的顺序、速度和寿命。因此，我们提出了一种在频域测量发光寿命的新方法。发光的真实寿命取决于亮度随激发频率的变化。过去70年的寿命测量只能给出发光强度随时间的变化轨迹。在最简单的情况下，离散中心发光的衰减可以用解析公式B=B0e-1/τ来表示，其中B是亮度，T是时间，τ仅仅是衰减参数，而不是真实生活。现实生活应该是从B=B0到B=0的时间。在现有方法中，这只能在t→∞时实现，这是不现实的。我们的方法可以确定现实生活，并可以将应用领域扩展到非发光系统。[

3结论
/br/]固态阴极射线发射是一种全新的激发方法。在以有机材料为发光材料的电致发光器件中，实现了固态阴极发光，并且对于小分子材料、聚合物发光材料和有机磷光材料获得了类似的结果。此外，有机材料的固态阴极发光也是通过改变不同的电子加速层材料获得的，例如二氧化硅、硫化锌和Si 3N 4，其不仅包括激子发光，还包括扩展态发光。当驱动电压较低时，在较低电场的作用下，由加速层加速的过热电子碰撞激发的电子和空空穴通过库仑相互作用形成弗兰克尔激子发光。随着驱动电压的增加，过热电子的能量和数量增加，这增加了有机材料碰撞激发后形成的激子的速率和数量，并增强了激子的发射。然而，随着驱动电压的持续增加，有机材料上的场强增加。碰撞激发后形成的激子被电离，电离到LUMO能级的电子容易与HOMO能级的空穴空复合，实现能带复合，产生短波长扩展态发光。此外，随着驱动电压的增加，过热电子的能量也增加，过热电子可以直接与有机材料碰撞并激发有机材料，实现短波长扩展态发光。研究分析表明，在固态阴极射线发光中，随着驱动电压的增加，激子发光先出现，然后是扩展态发光。激子发光随驱动电压非线性变化。在激子发光和扩展态发光共存的区域中，在不同电压的驱动下，激子发光可以比扩展态发光更强或更弱。因此，传统的相位表示方法不能用来表示固态阴极射线发光的顺序、速度和寿命。因此，我们提出了一种在频域测量发光寿命的新方法，这将在另一篇文章中讨论。

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